Impedido de realizar este projeto no interior da Sociedade da Maria, Pe. Eymard teve que sair do Instituto. Mudou-se para Paris, e ali, em 13 de Maio de 1856, funda a Congregação do Santíssimo Sacramento. O novo Instituto recebe imediatamente a aprovação do arcebispo, Dom Sibour, e mais tarde, a bênção e a aprovação definitiva do Papa Pio IX (1863).
A Obra começa muito insuficientemente em locais alugados da rua d’Enfer, onde o dia da Epifania de 1857, inaugura-se oficialmente a fundação com uma Exposição solene do Santíssimo Sacramento. Um ano depois, sempre em Paris e com a ajuda de Marguerite Guillot, o Padre funda o ramo feminino: As Servas do Santíssimo. Em 1859, abre uma segunda comunidade, em Marselha, e a confia ao Pe. Raymond de Cuers, seu primeiro companheiro. Uma terceira casa se abrirá em Angers, logo outras duas em Bruxelas, e uma casa de formação em São Mauricio (diocese do Versalles).
Durante estes anos de vida eucarística, vemos o Pe. Eymard empenhado em um apostolado que se dirige sobretudo aos pobres da periferia de Paris e aos sacerdotes em dificuldade; dedica-se à Obra da primeira comunhão de adultos e atende numerosos compromissos na pregação, centrada principalmente na Eucaristia. De sua atividade, ou pelo menos de sua espiritualidade, emanarão várias iniciativas com o passar do tempo, como é a Agregação do Santíssimo, destinada aos leigos, a Associação dos Sacerdotes Adoradores, inspirada por seu zelo para os sacerdotes, e os Congressos Eucarísticos Internacionais.
Esgotado pelas responsabilidades de fundador e primeiro superior geral, marcado pelas provações de toda classe, Pedro Julião Eymard morre em sua terra natal, à idade somente de 57 anos, em primeiro de Agosto de 1868. Beatificado por Pio XI, em 1925, foi canonizado por João XXIII, em 9 de Dezembro de 1962, ao final da primeira sessão do Concílio Vaticano II. Agora, exatamente 33 anos depois, em 9 de Dezembro de 1995, foi inscrito no Calendário Romano e apresentado à Igreja universal como o Apóstolo da Eucaristia.
A vida e a atividade de São Pedro Julião está centrada no mistério da sagrada Eucaristia. Ao princípio, entretanto, seu enfoque era tributário da teologia de seu tempo, insistindo sobre a presença real. Mas, chegará a livrar-se pouco a pouco do aspecto devocional e reparador que tingia de maneira quase exclusiva a piedade eucarística de sua época, e conseguirá fazer da Eucaristia o centro da vida da Igreja e da sociedade. «Nenhum outro centro se não de Jesus Eucarístico».